Nanotubos de carbono como catalisadores interfaciais na oxidação com peróxido de hidrogénio
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abstract
Amphiphilic carbon nanotubes (CNTs) were tested as Pickering emulsifiers and interfacial catalysts in the
removal of pollutants from aqueous and biphasic systems by catalytic wet peroxide oxidation (CWPO). The
materials were synthesized by catalytic chemical vapour deposition in a fluidized-bed reactor by feeding
ethylene and/or acetonitrile. The CNTs were tested as catalysts on the degradation of 2-nitrophenol, used as
model lipophilic pollutant, in aqueous phase and in a biphasic mixture of cyclohexane-water to simulate oily
wastewaters. The most active catalyst in aqueous CWPO was the CNTs synthesized with ethylene alone, due
to its high lipophilic character. In the biphasic CWPO, only the amphiphilic CNTs (containing a lipophilic
undoped section synthetized using ethylene and a hydrophilic N-doped section synthetized using acetonitrile)
revealed catalytic activity for the removal of 2-nitrophenol. This was ascribed to the formation of Pickering
emulsions, which enabled the decomposition of H2O2 into hydroxyl radicals at the hydrophilic section of the
catalyst, and the adsorption and further reaction of 2-nitrophenol with the hydroxyl radicals, at the lipophilic
section.
Este trabalho foi desenvolvido no âmbito do
projeto “AIProcMat@N2020 - Advanced
Industrial Processes and Materials for a
Sustainable Northern Region of Portugal 2020”,
com referência NORTE-01-0145-FEDER-000006,
cofinanciado pelo Programa Operacional Regional
do Norte (NORTE 2020), através do Portugal 2020
e do Fundo Europeu de Desenvolvimento Regional
(FEDER) e do Projeto POCI-01-0145-FEDER-
006984 - Laboratório Associado LSRE-LCM
financiado pelo FEDER, através do
COMPETE2020 – Programa Operacional
Competitividade e Internacionalização (POCI) e por fundos nacionais através da Fundação para a
Ciência e a Tecnologia I.P. B.F. Machado
(IF/00301/2015) agradece o financiamento pelo
programa investigador da FCT, financiado com o
fundo social europeu e o programa operacional de
potencial humano.
Nanotubos de carbono (CNTs) anfifílicos foram testados como emulsionantes Pickering e como catalisadores
interfaciais na remoção de poluentes em sistemas aquosos e bifásicos por oxidação com peróxido de hidrogénio (CWPO). Os materiais foram sintetizados por deposição química em fase vapor num reator de leito fluidizado, alimentando etileno e/ou acetonitrilo. Os CNTs foram testados como catalisadores para a remoção do 2-nitrofenol, usado como poluente lipofílico modelo, em fase aquosa e em mistura bifásica de ciclohexano-água, para simular águas residuais oleosas. O catalisador mais ativo na CWPO em meio aquoso foi CNTs sintetizados com apenas etileno, devido ao seu maior carácter lipofílico. Na CWPO do 2-nitrofenol em mistura bifásica, só os CNTs anfifílicos (contendo uma secção não dopada sintetizada a partir de etileno e outra dopada com N sintetizada a partir de acetonitrilo) mostraram atividade catalítica. Esta atividade foi atribuída à formação de uma emulsão Pickering, que permitiu a decomposição do H2O2 em radicais hidroxilo, na seção hidrofílica do catalisador e a adsorção e posterior reação do 2-nitrofenol com os radicais hidroxilo, na seção lipofílica.
